Untersuchungen zur Abtrennung, Konversion und Transmutation von langlebigen Radionukliden

Die zukünftige Rolle und Akzeptanz der Kernenergie wird maßgeblich durch den sicheren Betrieb existierender und zukünftiger Anlagen und durch überzeugende Lösungen zur Entsorgung nuklearer Abfälle bestimmt. Vor dem Hintergrund der langen Halbwertszeiten einiger Radionuklide (Actinden und Spaltprodukte) und der damit verbundenen Frage, ob über sehr lange Zeiträume eine Freisetzung von Radionukliden aus einem Endlager verhindert werden kann, werden auch international Alternativen zur direkten Entsorgung von abgebrannten Kernbrennstoffen diskutiert. Als mögliche Ergänzung wird die Technologieoption mit Partitioning und Transmutation (P& T) betrachtet, die eine Abtrennung und Umwandlung der langlebigen Radionuklide in stabile und kurzlebige Nuklide durch Neutronenreaktionen in speziellen Anlagen vorsieht. Vor diesem Hintergrund beschäftigt sich die vorliegende Arbeit im ersten Hauptkapitel mit der chemischen Abtrennung von Actiniden aus hochradioaktiven Abfällen der Wiederaufarbeitung. Für ein besseres Prozessverständnis auf molekularer Ebene wurden auch Grundlagenuntersuchungen zur Actiniden(III)-Abtrennung mittels Flüssig-Flüssigoder Flüssig-Fest-Extraktion durchgeführt. Zugleich erfolgte die Entwicklung von reversiblen Prozessen, die mit Hilfe von Mixer-Settlern oder Zentrifugalextraktoren im Labormaßstab getestet wurden. Das nächste Kapitel beschäftigt sich mit der Abtrennung des langlebigen Spaltproduktes Iod-129 aus radioaktiven Abfällen sowie aus bei der Wiederaufarbeitung anfallenden Prozessströmen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden verschiedene einfache chemische und physikalische Verfahren zur vollständigen Wiederfindung im Hinblick auf die Transmutation oder der Konditionierung in endlagerstabile Wirtsphasen entwickelt. Iod-129 ist aufgrund seiner hohen Mobilität und seiner radiologischen Eigenschaften in den Langzeitsicherheitsanalysen von Endlagern relevant. Darüber hinaus wurden auch Transmutationsexperimente an Iod-127/129 Targets mit Hilfe von hochenergetischen Protonen (145-2600 MeV) durchgeführt. Aufgrund der zu erwartenden niedrigen Wirkungsquerschnitte (< 100 mb) wird die Transmutation mit Protonen über Spallation heute eher als Sonderweg der direkten Transmutation gesehen. Das primäre Ziel dieser Studien war daher, den unvollständigen Datensatz mit den neuen experimentellen Wirkungsquerschnitten zu erweitern. Das letzte Kapitel beschäftigt sich mit der Konversion von abgetrennten Actiniden in keramische Materialien. Zu den vielversprechendsten Materialien, die im Rahmen dieser Arbeit untersucht wurden, gehören Yttrium-Stabilisiertes-Zirkonoxid (YSZ) und Thoriumoxid. Keramische Materialien sind ein vielversprechendes Basismaterial sowohl für die Endlagerung als auch für die Transmutation. Das Fazit und der Ausblick zur weiteren Entwicklung von P& T bilden den Abschluss dieser Habilitationsschrift.